3月30日,《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)杂志在线刊发了88038威尼斯官网主页夏宝玉教授团队最新研究成果“Metal‐Organic Frameworks‐derived Carbon Nanorods Encapsulated Bismuth Oxides for Rapid and Selective CO2 Electroreduction to Formate.”我校为唯一完成单位,夏宝玉教授为唯一通讯作者。
高效二氧化碳(CO2)转化技术有望降低大气中过高的CO2浓度并生产高赋值化学品,这对于缓解能源和环境问题而言有着非常重要的应用前景。作为最重要的还原产物,甲酸是非常有价值的液体燃料,而且反应路径简单,只涉及两个电子的转移。然而,当前CO2还原制甲酸仍面临着诸多挑战,包括反应动力学迟缓,甲酸选择性较低等。因此,开发经济、稳定、高选择性的电催化材料是实现电化学CO2还原制甲酸技术大规模应用的关键所在。
基于此,88038威尼斯官网主页夏宝玉教授课题组在强化Bi基催化剂中的Bi-O键晶体结构研究基础上(ACS Catalysis 2020, 10, 743-750),设计制备一种新型的碳纳米棒封装氧化铋催化剂。该催化剂可以有效地将CO2电催化还原为甲酸 (Angew. Chem.Int.Ed.2020.DOI:10.1002/anie.202000657)。实验结果表明,Bi2O3@C中的协同作用促进了CO2的快速选择性还原,其中Bi2O3有助于改善反应动力学和甲酸选择性,而碳基质则有助于提高甲酸生产的活性和电流密度。在催化CO2还原为甲酸的过程中,该合成的催化剂的起始电位低至‐0.28 V vs. RHE,部分电流密度超过200 mA cm‐2,生成甲酸的法拉第效率高达93%,而且表现出优异的稳定性。该工作为高效甲酸生产提供了一种基于铋的MOF基衍生催化剂,并且有助于推动电催化CO2转化技术的进一步发展。
此外,该研究团队致力于二氧化碳的资源化利用研究。相关工作包括开发高效铜基催化剂用于二氧化碳还原产生高赋值产物(Applied Catalysis B: Environmental 2019, 255, 117736; Journal of Catalysis 2020, 381, 608), 并对其服役过程中的关键催化表界面演变进行研究(Chemical Science 2019, 10, 7975; ACS Catalysis 2020, 10, 4640)、设计开发高效转换器件(Angew. Chem. Int. Ed. 2020.DOI:10.1002/anie.202000657)等,有望推动二氧化碳资源化利用进一步发展。
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202000657